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2003年，翟天临被导演杜琪峰看中出演影戏《少年旧事》，该片入围了台湾金马奖。
2009年，翟天临在北京影戏学院表演系本科班就读时代，出演导演梁山执导的电视剧《孽债2》，与同门师姐姚笛、著名演员丁子峻演出三角恋情。后在北京影戏学院10级表演系硕士研讨生班就读，并担负表演本科班助教老师。
2011年，张萌、田海蓉、赵子琪联袂主演电视剧《皇亲国戚》，在剧中饰演金家二儿子金天胜。同年，还出演古装穿越笑剧《古今六人行》，饰演罗斌。
2012年，翟天临因出演电视剧《心术》中郑艾平一角被朋友们所熟知，凭仗该剧获得第二届搜狐视频电视剧盛典最好男配角、最好新人和华鼎奖电视剧最好新锐男演员提名。
2013年7月4日，其主演的人气职场剧《杜拉拉之似水韶华》登岸东方卫视。8月，翟天临与冯绍峰、林依晨等联合出演的古装偶像巨制《兰陵王》在四大卫视黄金档播出，而且凭仗在《兰陵王》中的优异表现，获得《国剧盛典》演艺偶像奖。
2014年，在年月励志传奇剧《大当家》中饰演程月亮一角。同年，与金城武、章子怡、宋慧乔、佟大为、黄晓明联袂主演影戏《承平轮》。在都市感情生存轻笑剧《离婚律师》中，饰演孟县一角。
2015年，电视剧版《白鹿原》“白孝文”一角将由翟天临出演。